近日，由欧宝app官方网站下载自然科学研究院/物理与天文学院/科学工程计算教育部重点实验室成员洪亮教授及Matteo Baggioli教授领导的合作团队发现了在准二维受限固体中低频振动态密度(VDOS)遵循比经典德拜模型更高的标度。其结果发表在《自然 · 通讯》杂志上。

       原子振动,尤其是低频振动,在各种物理、化学和生物系统的功能中起着至关重要的作用，比如介导电子输运，溶剂分子扩散，底物与靶蛋白的结合。110年前，物理学家Peter Debye提出了著名的德拜模型 (Debye model)预测了晶体有序固体振动态密度在低频下的二次幂标度（~ ω2）以及随之而来的~T3 的比热变化。该模型很好地描述了晶体体材料的振动性质和比热，并且已经得到了大量的实验结果验证。然而德拜模型能否在各种空间受限的固体中适用，并不清楚。

       本工作以非弹性中子散射为实验手段，探究了不同受限尺寸下，氧化石墨烯薄膜夹层中的纳米受限冰的振动态密度变化。团队发现随着受限尺寸的缩小，受限冰的振动态密度的低频标度会从Debye模型的 ω2 变化到更快增长的 ω3。全原子分子动力学模拟验证了该实验结果，并且发现无论受限固体是否是晶体都遵守这一标度变化。

        通过建立简单的几何模型，团队推导出 ω3 来自于固体单方向的受限对其相空间的约束。同时该模型还预言标度会重现在一个更高的交叠频率ωＸ=2πv/L (v为固体中声速，L为受限尺寸)，该预言得到分子动力学模拟定量验证。本工作结合了实验，模拟和理论的研究方法，揭示了受限固体低频振动模式的新机制。

      本工作近日发表于Nature Communications : The ω3 scaling of the vibrational density of states in quasi-2D nanoconfined solids | Nature Communications

       洪亮课题组博士生余元玺与博士后杨晨星为本文共同第一作者。自然科学研究院/物理与天文学院/张江高等研究院洪亮教授与物理与天文学院维尔切克量子中心Matteo Baggioli教授为本文共同通讯作者。理论模型的提出得到了伦敦玛丽女王大学的Dr. Anthony E. Phillips 和米兰大学的 Dr. Alessio Zaccone的帮助。中子散射实验得到了日本J-PARC的谱仪科学家Dr. Ryoichi Kajimoto, Dr. Mitsutaka Nakamura和澳大利亚ANSTO的谱仪科学家Dr. Dehong Yu的技术支持。本工作得到了国家自然科学基金委、上海市科委、教委以及欧宝app官方网站下载学生创新中心和欧宝app官方网站下载高性能计算中心的支持。