近日，课题组研究生在Journal of Materials Chemistry A期刊发表“Unlocking C_3-4 Products in CO Electroreduction via One-Step Square-Ring Coupling on Cu₄-Embedded Carbon Nitride”研究论文。

电催化还原一氧化碳（CORR）是可持续生产有价值化学品和燃料的有效方法。在本研究中，我们通过全面的密度泛函理论（DFT）计算，系统地研究并阐明了四铜氮化碳催化剂（Cu₄-C₅N₂H₂）在CORR中生成 C_3-4 产物的潜力。

论文提出了一步方环耦合机制和生成 C4 产物的 4CO-ER 机制。研究了碱性条件下阳离子和水对偶联反应的促进作用。与传统的分步偶联不同，一步实现三个或四个碳原子的偶联使 C3-4 产物的还原更容易实现。

图1 Cu4-C5N2H2 电催化 CO 还原成 C1-C4 产物的机理概述

研究结果表明，丙烯在 C₃ 产物途径（UL 值为 -0.55 V）中以极高的选择性和反应性生成，而正丁醇则更容易在 C₄ 产物途径（UL 值为 -0.53 V）中生成。此外还探索了在特定应用电位下生成正丙醇、环丁烷、正丁烯和 1,3-丁二烯的可能性。

图2 在 Cu₄-C₅N₂H₂ 上生成 CH₃CH₂CHCH₂、CH₂CH₂CH₂CH₂、CH₂CHCHCH₂ 和 CH₃CH₂CH₂CH₂OH 的 CORR 途径的自由能图（a）和优化结构(b)。

原文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2025/ta/d5ta02531a

论文第一作者为欧宝app官方网站下载中英国际低碳学院博士生张得伟，通讯作者为欧宝app官方网站下载鞠生宏副教授，本研究得到了上海市科委国际合作项目（No.24160712600）和上海市教委AI重点项目（编号：2024AIZD012）的资助。